单原子催化剂凭借原子利用率高、电子结构可调的优势,已成为提升析氢反应(HER)活性的关键研究方向;而外加磁场可驱动铁磁性材料发生自旋态转变,进而增强界面电荷转移效率、降低反应能垒。当前,单原子催化剂的电子可调特性与磁场的自旋调控功能尚未实现协同开发与利用。郑金龙副教授在国际知名期刊Advanced Materials发表题为“Magnetic Field-Driven Spin State Transformation in Promoting the Catalytic Activity of Doped Single-Atom for Hydrogen Evolution Reaction”的研究论文,提出“单原子掺杂−磁场驱动自旋态转变”协同调控策略,为先进析氢催化剂的设计提供了重要理论与实践支撑。

该研究以RuSAs/Ni2P@Fe3O4为模型催化剂,通过施加外磁场诱导Fe原子从低自旋态(LS)向高自旋态(HS)的转变,不仅促进了电子从Fe3O4向RuSAs/Ni2P界面迁移,还富集了Ru单原子周围的电子密度,最终明确了“自旋态转变→界面电子转移效率提升→活性位点优化”的核心作用机制。这种独特的电子结构调控模式,可显著推动电子向Ru活性位点定向迁移,强化Ru-H键的成键作用,有效优化氢吸附自由能(ΔGH*)与反应动力学特性,大幅提升HER催化活性。

该研究实现了单原子掺杂与自旋工程相结合的双重调控机制,为通过电子−磁协同策略设计高性能催化剂开辟了新路径。